Facilitar la tecnología avanzada de reactores nucleares a través de la innovación en combustibles

Me gusta imaginar un mercado de combustibles nucleares en el que un diseñador de reactores pueda comprar combustibles de manera similar a como un diseñador de interiores compra azulejos.

El diseñador del reactor puede aportar su entorno operativo, es decir, las temperaturas del refrigerante de entrada y salida, las fluencias de neutrones, los escenarios de accidentes de base de diseño, los refrigerantes primarios y secundarios, etc. Luego, un proveedor de combustible podría proporcionar opciones para maximizar el rendimiento del reactor. Sin embargo, en los EE. UU. hoy en día, la única forma de combustible comercial autorizado y calificado se ha mantenido casi sin cambios desde la década de 1960. Como tales, los reactores comerciales que producen energía funcionan casi exclusivamente con una forma de combustible a base de dióxido de uranio (UO2). Hay un número modesto de proveedores de combustible en todo el mundo que suministran este combustible UO2 encerrado en un revestimiento a base de circonio. Es importante señalar que se utilizan otras formas de combustible en los reactores de investigación y los reactores de prueba1; sin embargo, para los núcleos comerciales, el UO2 no solo es el 'estándar de oro', sino que es la única opción de combustible, al menos aquí en los EE. UU.

Tras el accidente de Fukushima Daichi en 2011, aumentaron los esfuerzos globales para llevar al mercado los llamados "combustibles tolerantes a accidentes" (ATF)2 que inicialmente parecían brindar la oportunidad de una desviación significativa del estándar industrial de larga data. El objetivo del programa de combustibles tolerantes a accidentes es extender el tiempo de respuesta de una forma de combustible de reactor de agua ligera (LWR).3 Esencialmente, una comunidad global de científicos, ingenieros, empresas de servicios públicos y proveedores de combustible pasó una década evaluando opciones y avanzando el estado del conocimiento de la tecnología del combustible nuclear para determinar un reemplazo para la forma de combustible tradicional que fuera económicamente viable y pudiera resistir una pérdida accidental de refrigerante durante un período de tiempo más largo antes de que ocurriera la liberación de radioisótopos. Para hacer esto, era necesario aumentar la conductividad térmica y la resistencia a la oxidación de la forma de combustible nuclear, junto con varias otras métricas deseadas de desempeño del combustible.4 Al final de todo, la comunidad ATF de EE. UU. se decidió por dos clases de candidatos ATF: casi -plazo y largo plazo. Las soluciones a corto plazo son avances incrementales al UO2 tradicional en el revestimiento de zirconio con recubrimientos del revestimiento implementados para aumentar la resistencia a la oxidación y dopantes al UO2 para mejorar la conductividad térmica y la retención del producto de fisión.

Durante la primavera de 2011, en el momento del tercer gran accidente en la historia de la producción de energía nuclear, yo era un estudiante de posgrado en la Universidad de Texas A&M trabajando en un doctorado en Física. Mi proyecto de tesis se centró en mejorar el estado del conocimiento de las sales fundidas a base de uranio para un sistema impulsado por un acelerador5: un núcleo de reactor nuclear que utiliza un acelerador de partículas como el "interruptor de encendido/apagado" para la reacción en cadena de fisión. En 2022, la sal fundida es ahora un punto focal clave en la comunidad nuclear para ser utilizada como refrigerante o como combustible; sin embargo, en 2011, cuando buscaba financiación suplementaria para completar la investigación de mi tesis, las sales no figuraban entre las primeras prioridades de la lista de prioridades de la Oficina de Energía Nuclear del Departamento de Energía de EE. UU. Lo que estaba en la parte superior de la lista y se convirtió en el campo de investigación de combustibles en el que dedicaría mi posdoctorado y mi carrera inicial, eran los combustibles tolerantes a los accidentes.

Como ya he eludido, la enorme tarea de I+D dio como resultado la implementación de avances incrementales en el combustible de óxido tradicional, pero también evaluó materiales que aún no habían visto una investigación significativa para la implementación del reactor de agua ligera. Mientras era becario postdoctoral en el Laboratorio Nacional de Los Álamos, probamos todo, desde molibdeno hasta aceros y carburo de silicio para candidatos de revestimiento y avanzamos tanto en la fabricación como en la comprensión termoquímica de varios compuestos combustibles novedosos, incluidos compuestos de siliciuro de uranio, nitruro de uranio y boruro de uranio. Por lo tanto, la falta de opciones de combustible comercial no se debe a la falta de innovación y creatividad en la comunidad de combustibles nucleares, ni a la falta de materiales candidatos que puedan mejorar el rendimiento de nuestra actual flota de reactores y permitir diseños revolucionarios. para el futuro de la energía nuclear.

Por el contrario, se debe más a las limitaciones en el rendimiento de los reactores refrigerados por agua y/o los datos de calificación para justificar la concesión de licencias de estos materiales combustibles. Por rendimiento, me refiero a la economía del combustible, así como a la seguridad en condiciones normales de operación, transitorias y más allá de las condiciones de accidente de base de diseño. Muchos de estos materiales aumentarían el rendimiento operativo de un reactor de agua ligera, pero interactuarían con el refrigerante en caso de que el tubo de revestimiento se viera comprometido. Sin embargo, si buscamos un diseño de reactor que no emplee un refrigerante a base de agua, por ejemplo, un reactor de gas avanzado, surge la oportunidad para estas formas de combustible. Los reactores avanzados presentan un terreno de juego para los científicos de materiales nucleares, y la investigación fundamental para determinar la envolvente operativa de estos combustibles es necesaria para cerrar la brecha en lo desconocido. Después de estar inmerso en el avance de nuevas formas de combustible nuclear durante más de una década, quiero centrarme en dos temas de investigación que impiden que un diseñador de reactores tenga su experiencia ideal de compra de combustible y, por lo tanto, limita la promesa social de la energía nuclear: la química fundamental y los efectos de la irradiación.

Para sentar las bases técnicas, necesitamos discutir el tema de la química del combustible. Para mayor claridad, definiré 'combustible' como el compuesto o aleación que contiene uranio y 'forma de combustible' como el componente que contiene uranio y la contención primaria e incluso secundaria del combustible de uranio y los productos de fisión producidos durante la operación del reactor. . El combustible para los reactores comerciales convencionales es UO2 en una geometría cilíndrica, que a menudo es dopada por un proveedor para mejorar los factores de rendimiento como la retención de productos de fisión y las propiedades de transporte térmico, donde la forma de combustible es un haz de pines de combustible y un pin de combustible está compuesto de una pila de gránulos de UO2 de 1 cm de diámetro, en un tubo de aleación a base de circonio de varios metros de longitud. Cuando se habla de formas de combustible, hay varios diseños propuestos, incluidos los guijarros, que tienen partículas de combustible dispersas. En un concepto de combustible de partículas, el núcleo o componente más interno de la partícula es el combustible que contiene uranio y ese combustible está rodeado por capas refractarias diseñadas para absorber y retener los productos de fisión. Para la mayoría de los conceptos de combustible de partículas, la partícula tiene menos de un milímetro de diámetro y el guijarro, que utiliza grafito y resina para moldear cientos de miles de partículas en una esfera blanda del tamaño de una bola, comprende la forma de combustible. Hay conceptos de combustible móvil donde el combustible, el uranio, se disuelve en un fluido, como una sal fundida, y circula alrededor del núcleo, o incluso formas de combustible que son partículas dispersas en un material de matriz, como el carburo de silicio, que se fabrica aditivamente para haga que los canales de refrigerante se diseñen en la propia forma de combustible en lugar de los otros núcleos de combustible sólido que tienen matrices de formas de combustible alrededor de las cuales fluye el refrigerante. En resumen, hay una multitud de formas propuestas para una variedad de tipos de reactores avanzados, y cada uno viene con sus oportunidades y desafíos para la calificación y la concesión de licencias.

Algunos conceptos de combustible para reactores tienen preguntas sencillas que deben responderse. Por ejemplo, en el caso de un reactor de sal fundida donde, por ejemplo, el combustible es UCl3 en una sal huésped de NaCl y KCl, el diseñador del reactor debe determinar qué material usar para la vasija del reactor, que contiene el combustible en fase líquida, así como los canales de refrigeración. La primera métrica que me viene a la mente es la tasa de corrosión de la sal fundida. En el caso más simple e ideal, la sal es pura e induce cierta velocidad de corrosión que depende de la termoquímica y la electroquímica de la sal cuando entra en contacto con el metal (piense en aceros o superaleaciones a base de níquel) o refractario (piense en SiC) pared del vaso. Sin embargo, una vez que comienza el proceso de fisión, e incluso en algunos casos antes de que comience, se introducen impurezas que impulsan dinámicas de corrosión variadas. La comparación histórica es el calentador de agua en su hogar donde, en perfectas condiciones y con agua limpia y de alta pureza, el sistema puede funcionar en su hogar durante décadas. Sin embargo, si se introduce agua dura o impurezas metálicas, partes del recipiente de su calentador de agua se corroerán a un ritmo mucho más rápido y podrían causar una fuga en su hogar.

Hay esfuerzos en curso para modelar termoquímicamente estos complicados sistemas de sales fundidas y, si piensa en su clase de química de la escuela secundaria o incluso en la universidad, puede predecir si ocurrirá una reacción si los productos de la reacción tienen un estado de energía más bajo que el los mismos reactivos. Entonces, ¿por qué no podemos suponer que hay todo tipo de impurezas en esta sal en varios niveles y comenzar a predecir las velocidades de reacción y los productos? Bueno, esto genera dos desafíos en los que mi laboratorio se enfoca activamente para varias formas de combustible y diseños de reactores. La primera es que, si bien la termoquímica puede informar si ocurrirá una reacción, no proporciona la velocidad de la reacción. Por ejemplo, si coloca una pieza de aluminio en su jardín, la termodinámica le dirá que se convertirá completamente en óxido de aluminio espontáneamente; en realidad, la primera capa delgada de óxido se convierte en lo que conocemos como una barrera de difusión para una mayor oxidación en muchas condiciones y la reacción se ralentiza hasta un punto en el que necesitaría dejar que la pieza de aluminio repose afuera durante siglos para que se convierta completamente en Al2O3 en ese ambiente. Por lo tanto, trabajamos para medir experimentalmente las tasas de corrosión y difusión a la temperatura y en las atmósferas relevantes para diseños de reactores específicos, de modo que podamos informar sobre la cinética de la reacción además de la termoquímica del sistema.6,7 Donde esto se convierte en aún más desafiante es bajo condiciones de accidente para los diseños de reactores de combustible sólido, tales como reactores de agua ligera y reactores de gas avanzados, donde las temperaturas pueden exceder los 1200 oC y las atmósferas se complican por los refrigerantes en fase de vapor, además de una serie de otros productos de reacción secundaria, como el CO y el CO2 en el caso de un reactor de gas avanzado.8 Lo que a veces resulta aún más desafiante es el segundo problema científico: específicamente, francamente, no conocemos todas las especies químicas que pueden formarse en estas condiciones. Entonces, esto plantea la pregunta de cuáles son los impactos de lo desconocido.

Para dilucidar mejor este segundo desafío, particularmente el desafío del producto de reacción desconocido, debemos observar un combustible de siliciuro de uranio, U3Si2. El U3Si2 se conoce tradicionalmente como combustible de reactor de tipo placa para reactores de investigación en los que se dispersa en aluminio. Tiene una densidad de uranio más alta, o más átomos de uranio por unidad de volumen, que el UO2, lo que lo hace muy atractivo para las empresas de servicios públicos y los proveedores de combustible porque pueden generar más energía por paquete de combustible si reemplazara al UO2. Además, tiene propiedades de transporte térmico mucho mejores,9 lo que implica que se desempeñaría mejor durante la irradiación y bajo algunos transitorios del reactor debido a las tensiones térmicas reducidas en comparación con su contraparte de óxido. Con toda esta promesa, emprendimos una campaña para evaluar cómo funcionaría este combustible si se expusiera al refrigerante de un reactor de agua ligera. Al comienzo del esfuerzo experimental, sabíamos un par de cosas: el uranio en el siliciuro formaría UO2 y el silicio formaría SiO2. También sabíamos que el UO2 formador de uranio probablemente sucedería rápidamente pero, dado que el SiO2 forma un óxido pasivante (muy parecido a esa pieza de aluminio que ahora tiene en su patio trasero), existía la posibilidad de que se mantuviera estable bajo la exposición del refrigerante, en menos hasta 1200oC, que es la temperatura a la que el SiO2 comienza a degradarse en el vapor.

Lo que observamos, y luego estudiamos durante media década, fue la formación de una fase de hidruro que antes era desconocida e inadvertida, lo que provocó la pulverización total del combustible cuando se expuso al agua, incluso antes de que se formaran cantidades significativas de UO2.10 A continuación Después de estas observaciones, gran parte de la comunidad académica de combustibles, que realmente apoyaba que el U3Si2 fuera un combustible viable para reactores refrigerados por agua, rehuyó los compuestos de alta densidad de uranio, incluidos otros que podrían conducir a propiedades de rendimiento aún mejores si se preparan adecuadamente; un ejemplo. de esto es nitruro de uranio (ONU), que necesitaría la separación isotópica del nitrógeno natural para ser un competidor de combustible, y ha aumentado significativamente la densidad del uranio y las propiedades de transporte térmico hasta incluso U3Si2.11 La ONU se investiga activamente como forma de combustible para ambos combustibles de partículas. , así como para la propulsión térmica nuclear.

De cara al futuro de la energía nuclear, que incluirá pequeños reactores modulares, reactores de sales fundidas y avances en la propulsión térmica nuclear, no habrá una solución de "combustible único para todos". Por lo tanto, las necesidades básicas de I+D siguen siendo el avance del conocimiento de la química del combustible nuclear durante condiciones operativas y transitorias. Esto incluye pruebas de accidentes en atmósferas relevantes para los diversos reactores propuestos, así como investigaciones químicas fundamentales que tienen como objetivo construir una base de datos de propiedades termoquímicas para informar a los diseñadores de reactores y organismos reguladores sobre las ramificaciones de un accidente, lo que genera atmósferas químicas complejas a temperaturas donde se sabe que la termodinámica y la cinética compiten.

Además, no hay reemplazo para las pruebas de irradiación. No puedo pensar en un sistema comparable a la forma de combustible de un reactor nuclear bajo irradiación con respecto a la dinámica de no equilibrio y la complejidad termoquímica. Por lo tanto, junto con el diseño innovador del reactor y el descubrimiento de materiales, debemos encontrar una manera de cerrar la brecha en los datos de irradiación. Incluso si encontramos la mejor solución posible de combustible nuevo, realmente no hay forma de predecir el comportamiento de irradiación de nuevos materiales en el núcleo sin exponerlo a neutrones e inducir la fisión.

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