Modelado y caracterización de conmutación resistiva estocástica en nanocables de Ag2S individuales

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 6754 (2022) Citar este artículo

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Los interruptores resistivos de calcogenuro (RS), como Ag2S, cambian la resistencia debido al crecimiento de filamentos metálicos entre los electrodos a lo largo del gradiente del campo eléctrico. Por lo tanto, son candidatos para aplicaciones de memoria volátil y neuromórfica. Este trabajo analizó la RS de nanocables (NW) de Ag2S individuales y amplió el modelo RS básico para reproducir observaciones experimentales. El trabajo modela la resistividad del dispositivo como una percolación de los filamentos conductores. También abordó las fluctuaciones continuas de la resistividad con un cambio estocástico en las fracciones de volumen de los filamentos en el dispositivo. Como resultado, estas fluctuaciones provocan patrones impredecibles en las características de corriente-voltaje e incluyen un cambio espontáneo en la resistencia del dispositivo durante el barrido lineal que los modelos de memristores convencionales con resistividad constante no pueden representar. Los parámetros del modelo estocástico presentado de un solo NW de Ag2S se ajustaron a los datos experimentales y reprodujeron características clave de RS en los dispositivos físicos. Además, el modelo sugirió una estructura de capa no central de los NW de Ag2S. El resultado de este trabajo tiene como objetivo ayudar en la simulación de grandes redes memristivas autoensambladas y ayudar a extender los modelos RS existentes.

Los dispositivos de conmutación resistivos atraen mucho interés debido a sus posibles aplicaciones en la computación neuromórfica. A diferencia de las arquitecturas informáticas convencionales, las computadoras neuromórficas almacenan y procesan datos en un solo lugar y, por lo tanto, pueden realizar cálculos masivos en paralelo con un bajo costo de energía1,2,3 que no está limitado por el cuello de botella de von Neumann4.

Los calcogenuros de plata iónicamente conductores son uno de los materiales RS más atractivos debido a la simplicidad de su producción. Los RS en calcogenuros se han estudiado ampliamente5,6,7,8,9,10 y ya han mostrado un uso potencial en aplicaciones neuromórficas de prueba de concepto, como la generación de señales arbitrarias11, el procesamiento del habla12 y los dispositivos de toma de decisiones13,14. Además, el bajo costo y la facilidad de producción a gran escala de Ag2S NW ofrecen una forma conveniente de fabricar dispositivos informáticos neuromórficos a través del autoensamblaje aleatorio11,15. Además, los NW de Ag2S brindan la posibilidad de fabricar circuitos neuromórficos 3D de alta densidad16,17.

La simulación in silico de los dispositivos neuromórficos ofrece una manera conveniente de comprender las propiedades de estos materiales. Sin embargo, mientras que la simulación de dispositivos individuales en arquitecturas neuromórficas de matriz de barras cruzadas produce resultados reproducibles18, aún no se ha informado una simulación confiable de redes memristivas ensambladas aleatoriamente. El ruido y el cambio de fase impredecible en dispositivos individuales plantean los principales obstáculos en la simulación de dispositivos neuromórficos aleatorios y autoensamblados. En particular, las características de RS de Ag2S NW exhiben ruido19,20 y un comportamiento no lineal que no puede explicarse por completo mediante un modelo de memristor de película delgada simple propuesto por primera vez por Strukov et al.21.

El modelado de grandes redes de nanocables RS, como Ag2S NW, se puede mejorar si se comprende la morfología del material y sus propiedades dinámicas. Hay varios polimorfos de Ag2S que existen en un rango de temperatura estrecho. Por ejemplo, la acanthita Ag2S-\(\alpha\) es un polimorfo de baja temperatura con una estructura cristalina monoclínica que es estable hasta ~450 K22. Por encima de 450 K y hasta ~860 K, Ag2S está en fase argentita Ag2S-\(\beta\) con una red bcc ordenada de átomos de azufre e iones Ag+ que ocupan parcialmente sitios tetraédricos y octaédricos que le otorgan una excelente movilidad iónica y una mayor conductividad eléctrica22 ,23,24,25.

Además de la temperatura, la transformación entre acanthita y argentita también puede ser inducida por un campo eléctrico externo que presenta histéresis en la corriente vs. voltaje5,24. Sin embargo, a diferencia de los dispositivos RS de óxido de metal de transición26,27, la corriente en los dispositivos de Ag2S exhibe una inestabilidad y un ruido considerablemente mayores relacionados con la inestabilidad de los filamentos de Ag y el calentamiento Joule5,6. Recientemente se informó que el ruido en Ag2S sigue un patrón 1/f causado por defectos puntuales dinámicos en los filamentos metálicos que causan inestabilidad temporal19,20. Esta observación proporcionó la motivación para explorar el modelo descrito aquí, en el que aproximamos los efectos térmicos con un parámetro estocástico que controla la fracción de volumen en un modelo de percolación de los filamentos en el Ag2S NW y, por lo tanto, simula los efectos del calentamiento Joule.

Se informaron nanoislas de Ag dispersas en un volumen y en una superficie de conductores iónicos de óxido en otras configuraciones experimentales con filamentos de Ag que sirven como interruptores resistivos. En particular, se observaron grupos de Ag en la superficie de los nanocables de ZnO durante los ciclos RS en un sistema Ag/ZnO/Pt28. En otro estudio, Wang et al. mostró una formación in situ de nanoclusters de Ag con HRTEM en un sistema planar de Au/SiOxNy:Ag/Au29. Otras observaciones mostraron protuberancias espontáneas de nanoislas de Ag en la fase Ag2S30 y bajo polarización de campo eléctrico13. Finalmente, un estudio detallado de conductores iónicos RS de Ag2S realizado con HRTEM aclaró el mecanismo de RS en dispositivos Ag2S24.

La principal contribución de este trabajo es un modelo estocástico de RS de un solo Ag2S NW que se basa en mediciones de un solo cable realizadas con un nanomanipulador bajo un microscopio óptico y es comparable a otros informes que estudiaron RS en calcogenuros. El modelo amplía el modelo RS básico de Strukov et al.21 con la modificación de la resistividad del dispositivo en el estado ON y la suposición de que la resistividad del estado altamente conductivo cambia de acuerdo con las leyes de la teoría de la percolación. Algunos modelos anteriores de RS en dispositivos memristivos se basaron en supuestos simplificados de percolación 2D31,32. En el presente modelo 3D RS, la resistencia del dispositivo RON cambia proporcionalmente a la fracción de volumen de nanoislas de Ag metálicas creadas y destruidas espontáneamente y filamentos conductores en la matriz mixta de Ag2S-\(\alpha\) y Ag2S-\( \beta\).

El modelo ajustado exhibió características clave de la RS de Ag2S NW simple, como un cambio espontáneo en la resistividad expresado en la torsión e inversión del bucle IV durante el barrido de voltaje lineal.

Los NW de Ag se produjeron con un método de poliol simple33,34,35 y se sulfuraron adicionalmente en una suspensión de etanol rica en azufre (EtOH) en diferentes momentos (ver "Métodos"). La morfología de la superficie de los NW de Ag y Ag2S resultantes se examinó mediante microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (Talos F200X G2) como se muestra en la Fig. 1a-c y microscopía electrónica de barrido (JEOL, JSM-6010LA), como se muestra en la Fig. 1d . Antes del tratamiento con azufre, la longitud y el diámetro medios de los NW de Ag eran de aproximadamente 53 \(\upmu\)my 128 nm, respectivamente. En contraste, la sulfurización modificó las propiedades mecánicas y la apariencia superficial de los alambres que redujeron su longitud a una longitud promedio de 25 \(\upmu\)m y aumentaron el diámetro a 135 nm, respectivamente. La reducción de la longitud de los cables también se puede atribuir a la presencia de heteronanoestructuras en los NW de Ag2S. En particular, la Fig. 1c muestra una distribución no homogénea de densidad dentro de un solo NW, que es el resultado de una conversión parcial de Ag en Ag2S36. Por lo tanto, la longitud efectiva de Ag2S NW es más corta que la longitud real debido a la presencia de segmentos de Ag.

Caracterización de Ag y Ag2S NW producidos (a) Microscopía electrónica de transmisión (TEM) de nanocables de Ag. (b) TEM de una red de Ag2S NW. ( c ) TEM de varios NW de Ag2S, con heteronanoestructuras. Las regiones más oscuras corresponden al metal Ag denso, mientras que las áreas más claras corresponden a un Ag2S menos denso. ( d ) Espectros de espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDS) y datos elementales cuantitativos de Ag NW en diferentes duraciones de exposición de Ag NW al azufre. Al final de los primeros 5 min de exposición a S, la suspensión de Ag NW se volvió de color marrón claro (arriba). Después de 7 min, la suspensión se volvió marrón oscuro (centro). Finalmente, con mayores cantidades de S difundidas en el volumen del cable desde la superficie, la suspensión se volvió negra (abajo). En el lado derecho, las imágenes SEM y los dibujos esquemáticos de NW corresponden a cada uno de los pasos de sulfuración. Una vez que los NW de Ag se colocaron en el entorno de azufre, las proporciones de los nanogrupos de Ag en la matriz de Ag2S variaron proporcionalmente a la duración de la exposición al azufre. (e) Espectros de difracción de rayos X (XRD) de Ag NW antes de la sulfurización, el recuadro muestra el color de la suspensión de Ag NW (arriba), Ag NW con inclusiones parciales de Ag2S (marrón; medio) y Ag2S NW negro (abajo).

La figura 1e muestra los espectros de difracción de rayos X (XRD) de Ag NW antes de la sulfurización en la parte superior (el recuadro muestra el color de la suspensión de Ag NW), Ag NW con inclusiones parciales de Ag2S cuando la suspensión es marrón en el marco medio y Ag2S NW negros en el fondo de la fase de acanthita Ag2S-\(\alpha\). Estos resultados son comparables con los datos XRD de Levard et al. de sulfurización de nanopartículas de Ag, que mostraron la existencia de una fase adicional que provocó un cambio de intensidad al modificar la relación S/Ag37.

Los espectros de espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDS) y los datos elementales cuantitativos de diferentes intervalos de tiempo de exposición de AgNW al azufre se muestran en la Fig. 1d, e. El color de los cables da fe de la cantidad total de azufre incrustado y, por lo tanto, de la conductividad esperada, siendo el marrón claro el más conductivo y el marrón oscuro y el negro los menos conductivos38.

Los dibujos esquemáticos en la Fig. 1d se diseñaron en función del porcentaje de peso elemental de las imágenes EDS y Micrografía electrónica de barrido (SEM). Dado que SEM recopila datos de la superficie del material, después de un breve tiempo de reacción cuando la suspensión aún era de color marrón claro (arriba), había más S en la superficie de los cables. Por el contrario, a medida que pasaba el tiempo, el color se oscurecía, el azufre se difundía más profundamente dentro de la mayor parte de los cables gradualmente y todavía había regiones de Ag (centro). Por lo tanto, en el cuadro inferior, que ilustra la suspensión negra, hay islas de Ag y Ag2S dentro de la mayor parte de los alambres y, aún así, algunas partículas de S en la superficie de los alambres, lo cual es consistente con las observaciones en trabajos anteriores13,24,30 ,39,40,41,42.

La Figura 2 muestra la configuración experimental para mediciones de un solo cable. En la configuración, un alambre de platino-iridio (Pt/Ir) grabado electroquímicamente de 127 \(\upmu\)m de diámetro estaba compuesto por un 20 % en peso. La microsonda Ir (Alfa Aesar) se produjo con un método adoptado descrito por Zhang et al.43 y Khan et al.44. La microsonda Pt/Ir se instaló en un nanomanipulador (Kleindiek MM3A) conectado a la platina XY de un microscopio óptico (Nikon Optiphot 100). Se usó un portaobjetos de microscopio como sustrato aislante y se aplicó pintura Ag sobre el sustrato para hacer el electrodo reactivo mientras que la microsonda Pt/Ir sirvió como electrodo inerte.

Conmutación resistiva de un solo Ag2S NW. (a) Un nanomanipulador (Kleindiek Nanotechnik, GmbH) con un electrodo de Pt/Ir 80–20 hecho a medida que hace contacto con una punta de un único NW de Ag expuesto en un portaobjetos de microscopio con otra punta sumergida bajo pintura de plata. (b) Una imagen microscópica y la característica IV de un solo NW de Ag2S de 20 \(\upmu\)m de largo bajo un ciclo de voltaje de forma triangular negativo-positivo-negativo. Cada punto corresponde a un evento particular que se describe en el texto del manuscrito. (c) Características IV del mismo NW de Ag2S que en (b) después de que se acortó a 10 \(\upmu\)m. Las flechas muestran la dirección del barrido de voltaje. (d) Estado conductor (ON) del modelo de RS en un solo NW de Ag2S con inclusiones de nanocristales de Ag dispersas y nanopuentes de Ag2S-\(\beta\) en fase Ag2S-\(\alpha\) (adaptado de Xu et al. 24). (e) Estado no conductor (OFF) del modelo. Todas las barras de escala tienen 10 \(\upmu\)m de largo, a menos que se especifique lo contrario.

En esta configuración, el electrodo de pintura Ag está conectado a una cinta de cobre en un extremo ya la punta de la microsonda en el extremo colgante, formando un dispositivo de dos terminales, como se muestra en la Fig. 2a. El sistema se conectó a una unidad de medida de fuente (SMU) (Keithley 2636B) con el extremo "alto" conectado a la punta de la nanosonda y el extremo "bajo" a través de una resistencia de 100 \(\Omega\) para evitar daños. Simultáneamente, el proceso se observó con un microscopio con un aumento de \(1000\veces\) y una óptica de larga distancia de trabajo para navegar por la punta del nanomanipulador.

Se estimularon algunas longitudes diferentes del mismo cable con un período de voltaje triangular bipolar como se muestra en la Fig. 2b, c correspondientemente. Primero, se eligió el Ag2S NW de 20 \(\upmu\)m de largo, y se estableció contacto con la punta del nanomanipulador para la caracterización IV de dos sondas Fig. 2b. Luego se midieron las características con el mismo alambre cuya longitud se redujo mecánicamente a 10 \(\upmu\)m, Fig. 2c.

Hay varias características notables en la característica IV del cable durante un barrido triangular positivo y negativo que se muestra en la Fig. 2b. Al comienzo de la estimulación, el primer cuadrante de las características IV en la Fig. 2b mostró una corriente insignificantemente pequeña que corresponde al estado APAGADO del dispositivo. El dispositivo permaneció en el estado APAGADO durante el aumento continuo de voltaje de valores negativos a positivos hasta que el voltaje cruzó el valor de 4 V, marcado por el 1er punto. En ese valor de voltaje, la corriente comenzó a aumentar rápidamente de 0 a 2,4 nA y está marcada por el segundo punto. Debido al calentamiento Joule, los filamentos metálicos conductores inestables en el Ag2S NW comenzaron a romperse y la conductividad del cable cayó ligeramente a 2 nA justo cuando el voltaje alcanzó el valor máximo de 5 V, marcado por el tercer punto. En el pico, la dirección del barrido de voltaje se invirtió hacia valores negativos. La corriente continuó disminuyendo junto con el voltaje alcanzando el valor más bajo de 1 nA en el valor de voltaje de 3,5 V, marcado por el 4° punto. Después de eso, la corriente aumentó instantáneamente a casi 8 nA (punto 5), lo que indica el verdadero estado ON (SET) del dispositivo. En este punto, la magnitud de la corriente no fue destructiva y no impidió el crecimiento espontáneo de filamentos metálicos que proporcionaron una cantidad suficiente de canales conductores para aumentar la conductividad. El estado ON permaneció estable hasta que se alcanzó el valor de voltaje cero.

A medida que la polaridad del barrido de voltaje cruzó a valores negativos, la corriente en el tercer cuadrante de la Fig. 2b aún mostraba que el estado del dispositivo ENCENDIDO alcanzaba un pico cerca de \(-4.5\) V y \(-6.5\) nA (punto 6) ) y cayendo rápidamente a 0,5 nA al final del ciclo en \(-5\) V (punto 7). En particular, el aumento de la corriente en el punto 6 indica la existencia de filamentos relativamente fuertes que posteriormente se rompieron a valores absolutos más altos del voltaje en el punto 7. Curiosamente, el patrón de conmutación en el primer cuadrante de la Fig. 2b es idéntico al del observación de RS en un Ag2S NW más corto informado previamente por Liao et al.6. En particular, el rápido aumento de la conductividad al alcanzar un umbral de voltaje particular (4 V en nuestro caso y 3,5 V informado por Liao et al.6), la torsión del bucle causada por el calentamiento Joule y la retención del estado ON después de que el dispositivo fue CONFIGURADO . El fenómeno de torsión del bucle solo se observó en la mitad de las mediciones, y la otra mitad tenía bucles estrechos. Por lo tanto, los efectos de la temperatura en el Ag2S NW se pueden aproximar mediante un parámetro estocástico que se describirá en la sección de modelado.

Para mostrar la naturaleza estocástica y de percolación del comportamiento RS en un solo NW de Ag2S, Fig. 2c, la misma longitud del cable se redujo mecánicamente a L = 10 \(\upmu\)m y se estimuló con la misma polarización de voltaje triangular que en la figura 2b. En esta configuración, el cable exhibió un patrón RS diferente. Al igual que con el cable más largo en la Fig. 2b, el dispositivo permaneció en estado APAGADO durante el barrido inicial de negativo a positivo (primera flecha), hasta que se produjo una RS fuerte a 4 V (segunda flecha) que puso el cable en estado ENCENDIDO. Al alcanzar el valor máximo de la corriente a 14 nA, la acción destructiva del calentamiento Joule dio como resultado una ligera disminución de la corriente antes de que el voltaje alcanzara su valor máximo de 5 V. Al invertir el voltaje, el cable permaneció en el estado ENCENDIDO durante un período corto (tercera flecha) hasta una caída abrupta a 0 nA a 2,2 V. El estado no conductor de Ag2S persistió hasta la parte negativa del barrido, pero el cable mostró una conductividad reducida cerca de \(-2,5\) V marcado por la cuarta flecha. La pequeña corriente al final del ciclo de barrido manifiesta la conductividad reducida de los filamentos restantes y también corresponde al patrón de RS45 bipolar. Al igual que en informes anteriores, los rápidos saltos en la conductividad del cable a 4 V denotan la naturaleza estocástica de la formación de filamentos conductores6. Mientras que el acortamiento del cable en la Fig. 2c no provocó cambios en el voltaje de umbral y podría atribuirse a la formación de un cuello de botella estable de Ag2S-\(\alpha\) cerca de la pintura de Ag que permaneció intacta después del acortamiento. El cuello de botella medió la formación de nanocristales conductores de argentita Ag2S-\(\beta\) y provocó un aumento repentino de la conductividad, como se informó en otro trabajo24.

El valor de la corriente máxima en el cable acortado aumentó en casi un 75 % en comparación con el cable largo, es decir, 14 nA en el cable corto frente a 7,8 nA en el cable largo. Esta observación apoya la proporcionalidad de la resistencia a la longitud del cable. También confirmamos esta dependencia en otros experimentos con diferentes longitudes de cables y encontramos una resistencia aproximada del Ag2S NW producido de 10 \(\Omega\)/nm y es similar a los valores informados anteriormente5. Las observaciones anteriores señalan que el proceso de RS no se limita a una sola ubicación de formación de filamentos conductores dentro del cable, sino que múltiples filamentos crecen y se destruyen creando una red conductora compleja, que se puede modelar con la teoría de la percolación.

La histéresis pellizcada de la conmutación que se muestra en la Fig. 2b,c puede describirse bien mediante el modelo de RS en una película delgada TiO\(_{2-{\text {x}}}\) memristor21. Aunque este modelo reproduce las características clave del comportamiento memristivo, como la histéresis comprimida, no describe todos los regímenes RS, en particular la inversión estocástica del bucle cerca del voltaje máximo que observamos en la Fig. 2b, el segundo y tercer puntos rojos y la Fig. 2c . El giro del bucle es espontáneo y es probablemente causado por el calentamiento Joule que conduce a la ruptura parcial de los filamentos de Ag, formados dentro de la fase de argentita Ag2S-\(\beta\) como fue descrito por primera vez por Liao et al.6.

Las vibraciones térmicas y cristalinas19,20 inducen distorsiones en los filamentos y nanofilamentos conductores que pueden romperse y contribuir a las inestabilidades de la conductividad. Sin embargo, es probable que estas inestabilidades estén parcialmente compensadas por las nanoislas dispersas y los filamentos más desarrollados, como lo respalda la curva de corriente más suave durante la parte negativa del voltaje de polarización que se muestra en la Fig. 2b,c.

En el modelo memristivo básico21, la memristancia M del elemento RS de película delgada con espesor D se calcula mediante la ecuación. (1).

En la ecuación. (1), RON y ROFF corresponden a que el memristor está en un estado RON de alta conducción o en un estado ROFF de baja conducción correspondientemente o en un estado intermedio según el parámetro x. El parámetro x es una variable de estado que describe el límite de la distribución de dopantes, como las vacantes de oxígeno en dispositivos aniónicos como TiO\(_{2-{\text {x}}}\) o la longitud efectiva de los filamentos crecido en el cátodo hacia el ánodo en dispositivos memristivos catiónicos como Ag2S y cuya tasa de cambio de longitud de filamento se describe mediante la ecuación. (2).

Las dimensiones de los NW de Ag2S utilizadas en el experimento tenían un diámetro promedio de 120 nm y una longitud promedio de 20 \(\upmu\)m. Por lo tanto, diferentes grados de sulfuración producirán una gran variabilidad de resistencias de los alambres de Ag2S incluso para la misma longitud en función de la concentración y distribución de islas dispersas aleatoriamente de argentita Ag2S-\(\beta\) con inclusiones de átomos de Ag y Ag formado espontáneamente se agrupa en ellos bajo la influencia de la polarización del campo eléctrico. Además, las vías Ag2S-\(\beta\) que penetran la fase Ag2S-\(\alpha\) a lo largo del campo eléctrico no solo tienen una resistividad más baja en comparación con Ag2S-\(\alpha\) sino que también permiten una rápida migración de Los iones Ag+ bajo la influencia de un campo eléctrico, pero también proporcionan un entorno para la formación de nanocristales de Ag a partir de iones Ag+ aglomerados o restos de filamentos metálicos, como se muestra en la Fig. 2d, e24.

Las ecuaciones (3) y (4) introducen la función RON que depende del parámetro estocástico \(\delta\) que gobierna la descomposición del filamento que se muestra en la Fig. 2d,e. El parámetro \(\delta\) representa la fracción de volumen de las nanoislas metálicas y está limitado por las ecuaciones. (5) y (6). Similar a x en el modelo básico de memristor Eqs. (1) y (2), el parámetro \(\omega\) sin unidades representa una longitud normalizada efectiva de los filamentos conductores Lf dentro del cable en relación con su longitud real L. Es decir, \(\omega\) = Lf/L y \ (\omega\) toma valores entre 0 y 1. Tenga en cuenta que aunque L denota una longitud real medida con un microscopio, en la simulación la reemplazamos con una variable de longitud efectiva Le.

El parámetro estocástico \(\delta\) gobierna la magnitud de RON y especifica la fracción de volumen de nanoislas y filamentos conductores en la matriz de Ag2S. Debido a las fluctuaciones causadas por el intercambio redox de iones Ag+ y las posiciones atómicas metaestables, el espesor del canal conductor también fluctuará de manera impredecible19,46, alterando la fracción de volumen de los filamentos en el NW y la conductividad. Por lo tanto, las fluctuaciones térmicas se pueden modelar con un proceso estocástico descrito por las ecuaciones. (5) y (6) con ruido normalmente distribuido con parámetro de desviación estándar \(\sigma\). Los nanoclusters metálicos de Ag se forman y reorganizan espontáneamente dentro del volumen de la fase Ag2S debido a la reubicación inducida por el calor y el campo eléctrico de los iones Ag+ en el volumen 3D23,38. Por lo tanto, la teoría de la percolación se usa para conectar la conductividad en el estado ON a través de la variable RON con la fracción de volumen de las nanoislas de Ag en la mezcla de las fases Ag2S-\(\alpha\) y Ag2S-\(\beta\) y así se describe por la ley de potencia en la ecuación. (5). La determinación del umbral de percolación es una tarea mundana. Por lo tanto, en el simulador, establecemos \((\delta )=(\delta )-(\delta )^{0}\) donde \(\delta\) solo puede tomar valores positivos o cero.

Por lo tanto, en el modelo, la alta concentración de nanoislas dispersas producirá un valor de RON bajo y una longitud efectiva L baja del cable para movilidad fija \(\upmu\) que se encuentra en la literatura23,47. Por otro lado, una baja concentración de islas dispersas dará como resultado una alta magnitud de RON y una longitud efectiva del cable Le cercana a la L observada.

Para probar nuestra hipótesis de actualización espontánea de RON, simulamos un nanocable memristivo descrito por las ecuaciones. (3) a (6) con el simulador de circuitos CircuitSymphony48 con los parámetros de las siguientes simulaciones. En Ecs. (3) a (6), las magnitudes de RON y ROFF son proporcionales a la longitud del Ag2S NW con el multiplicador \(\rho_{OFF}\) y \(\rho_{ON}\). Para evitar una definición explícita de los valores de resistividad mínimo y máximo en el estado ON, definimos las fracciones de volumen límite \(\delta _{min}\) y \(\delta _{max}\) que limitan los cambios generales de la resistencia. RONmin y RONmax se utilizan como multiplicadores del valor fijo de resistividad \(\rho {on}\) del dispositivo en el estado ON, para definir la magnitud de RON y satisfacer la siguiente desigualdad RONmin < RONmax que define el límite de fluctuaciones de RON.

Así, en el umbral de percolación, cuando la fracción de volumen de los filamentos de Ag \(\delta\) está en su mínimo, a saber \((\delta )=(\delta_{{\text {min}}})>(\delta _0)\), el RON estará en su valor máximo, \({\text {R}}_{\text {ON}}=(\rho_{\text {ON}})L((\delta _ {{\text {min}}}) -(\delta _0))^-\beta ={\text {R}}_{\text {ONmax}}L(\rho_{\text {ON}}) \) y cuando la fracción de volumen de los nanocristales de Ag está por encima del umbral de percolación en algún valor máximo \((\delta )=(\delta _{\text {max}}), {{\text {R}}_{\text {ON}}}=(\rho_{\text {ON}})L((\delta_{\text {max}})-(\delta _0))^{-\beta }={\text { R}}_{\text {ONmin}}L(\rho_{\text {ON}})\) corresponderá al valor mínimo de RON. En la simulación, la dinámica de \(\delta\) sigue un proceso de paseo aleatorio. En la relación, \(\beta\) es el exponente de percolación para sistemas 3D y puede tomar valores entre 1,3 y 349.

La comprobación de límites de \(\delta\) se proporciona en la ecuación. (6) y se utiliza en cada paso de iteración en el simulador para evitar una deriva sin restricciones. Si en algún paso de iteración, el nuevo valor de \(\delta\) produce RON por debajo de RONminL\(\rho _{ON}\), entonces el valor de \(\delta\) se establecerá para que sea igual al más alto valor de \(\delta _{max}\). Por otro lado, si el nuevo valor asignado aleatoriamente de \(\delta\) hace que RON crezca por encima de RONmaxL\(\rho _{ON}\), el valor de \(\delta\) se reemplazará con la magnitud más pequeña en el límite inferior \(\delta _{min}\).

Los resultados de la simulación experimental se muestran en la Fig. 3a, donde se estimuló un Ag2S NW de 16 \(\upmu\)m de largo con cuatro pulsos triangulares positivos y cuatro negativos con un período de 10 s. El memristor se modeló con los parámetros enumerados en la Tabla 1. El ajuste se realizó con optimización bayesiana proporcionada por la biblioteca Optuna50, sobre un conjunto de valores discretos seleccionados a mano de los parámetros del modelo. La pérdida se calculó como una distancia euclidiana, o distancia cuadrática media, entre los puntos de datos de laboratorio y la salida del modelo en un paso de tiempo particular durante toda la duración de la estimulación. Por lo tanto, cada iteración estuvo compuesta por 50 mediciones independientes, después de lo cual la pérdida media fue la métrica de desempeño del modelo para la iteración. La Fig. 3c muestra el lapso de tiempo de la deformación del cable causada por el flujo de iones Ag+ y su depósito cerca del electrodo Pt/Ir. Las instantáneas se tomaron cerca de los valores máximos del voltaje de entrada durante los primeros 40 s de la estimulación que se muestra en la Fig. 3a,b.

Medida y modelado de memristor RS estocástico de Ag2S NW. (a) Características IV de un Ag2S NW de 16 μm de largo estimulado primero con cuatro pulsos triangulares positivos seguidos de cuatro pulsos negativos (período de 10 s) que muestra el estado APAGADO (alta resistencia) en el sesgo negativo y reduce gradualmente la resistencia en el estado ENCENDIDO del dispositivo. El gráfico insertado IV mostró una inversión de bucle espontánea cuando el cable se estimuló con pulsos triangulares negativos y positivos alternos con un período de 10 s. La micrografía muestra un solo Ag2S NW contactado por el nanomanipulador. ( b ) Respuesta actual a la estimulación de voltaje triangular del Ag2S NW. (c) Lapso de tiempo de la deformación causada por la electromigración de iones Ag+ en el NW de Ag2S durante los primeros 40 s de la estimulación de voltaje triangular. ( d ) Simulación subóptima de la conmutación estocástica que replica el comportamiento de los datos experimentales, con el modelo de memristor propuesto en las ecuaciones. (3) a (6) y los parámetros de la Tabla 1. El recuadro en (d) muestra una inversión de bucle espontánea. ( e ) Simulación del RS con parámetros predeterminados en la Tabla 1 con parámetro de ruido cero. Todas las barras de escala tienen 10 \(\upmu\)m de largo.

Curiosamente, los valores ajustados se encontraron cercanos a los valores reales informados en la literatura. En particular, la movilidad \(\upmu\) se encontró entre 1 \(\times\) 103 a 8 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) y estaba solo ligeramente por debajo de la movilidad experimentalmente observado para la fase cúbica de Ag2S-\(\beta\) \(\mu\) = 15 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) a T = 450 K (para comparación, la movilidad de Ag+ en la fase monoclínica de Ag2S-\(\alpha\), es \(\upmu\)~1 \(\upmu\)m2/(sV) a T = 300 K)23,47. La diferencia podría atribuirse a la presencia de diferentes portadores de carga, a saber, electrones e iones Ag+, y una mezcla de fases de acantita y argentita38.

La evidencia de la formación de nanocristales de Ag en Ag2S NW también está respaldada por la comparación de los tiempos de conmutación en películas delgadas y cables largos. En un modelo de alambre de acantita, Ag2S-\(\alpha\) con una longitud efectiva de 16 \(\upmu\)m, el cambio entre los estados ON/OFF tomaría aproximadamente 50 s a un potencial de voltaje de activación de 3 V debido a la movilidad relativamente baja de iones Ag+ en la fase, a saber \(\mu\) = 0,5 \(\upmu\)m2/(sV)23,47. Sin embargo, en el experimento y los parámetros mejor ajustados del modelo a los datos experimentales de un solo Ag2S NW (Fig. 3d y Tabla 1), el cambio ocurre en decenas de segundos. El mejor ajuste se encontró solo cuando el cable tenía una longitud efectiva más corta entre Le = 8 \(\upmu\)m y Le = 12 \(\upmu\)m, en comparación con L = 16 \(\upmu\) real. m, y apoya la hipótesis de nano-islas dispersas en el volumen de un solo dispositivo Ag2S NW. Por lo tanto, el área entre los electrodos se llena con una mezcla de argentita de alta movilidad iónica, acantita de baja movilidad iónica e islas de inclusiones de Ag. Dado que el modelo solo muestra un patrón de corriente estocástico en el estado ENCENDIDO, no hay un patrón estocástico en el estado APAGADO, como se puede observar al comparar las corrientes durante el barrido negativo en la Fig. 3a, d. Las características IV del modelo con parámetro de ruido cero son idénticas a las características de un modelo de memristor convencional21 y se muestran en la Fig. 3e.

La reducción de la longitud efectiva del cable en comparación con la longitud real, es decir, los parámetros ajustados del modelo mostraron un rango de longitud efectiva de Le = 8 \(\upmu\)m a Le = 12 \(\upmu\)m , que es menor que la longitud real de L = 16 \(\upmu\)m. El acortamiento del alambre, obtenido a partir de los accesorios, también argumenta en contra de la estructura núcleo-carcasa del alambre (es decir, la inexistencia de una unidad de núcleo de Ag) y habla a favor de la organización fragmentada con inclusiones de Ag dentro del Ag2S NW que acorta su eficacia. longitud. El recuadro en la Fig. 3a muestra la inversión del bucle tanto en el primer como en el tercer cuadrante durante la estimulación del Ag2S NW memristivo previamente establecido en estado ON con pulsos de voltaje triangulares negativos y positivos alternos. Durante el primer período de estimulación, el bucle va en el sentido de las agujas del reloj. Durante la segunda parte, el bucle también gira en el sentido de las agujas del reloj, lo que significa una destrucción espontánea (quizás dominada por el calentamiento de Joule) de los filamentos de Ag conductores dentro del NW. Los resultados de la simulación exhiben un comportamiento similar a los datos experimentales y se muestran en la Fig. 3b. La probabilidad de torsión e inversión del bucle se puede controlar en el modelo de memristor cambiando RONmin y RONmax y el factor de ruido \(\sigma\).

Este trabajo presentó un método simple para medir las propiedades electrónicas de nanocables individuales con un nanomanipulador bajo un microscopio óptico. Con base en las características IV experimentales de un solo Ag2S NW, modificamos un modelo de memristor básico con una resistividad del memristor que varía en función de una fracción de volumen de filamentos conductores que crean espontáneamente vías de filtración que resultan en ruido y variabilidad en la corriente. El modelo también reprodujo características clave de los datos experimentales, como la inversión espontánea del bucle y la torsión del bucle durante el barrido de voltaje, y sugiere que se podría lograr un mayor refinamiento a través de una investigación en profundidad de la naturaleza percoladora de la conmutación resistiva en un solo NW. Los resultados obtenidos en este trabajo se pueden utilizar para desarrollar modelos más grandes de sistemas neuromórficos autoensamblados aleatoriamente que exhiben inestabilidad y ruido de forma natural.

En el modelo presentado, el mecanismo de conmutación resistivo dependía de las variables de dos estados \(\omega\) y \(\delta\). La longitud del filamento de Ag conductor se describe mediante la variable \(\omega\). La variable estocástica \(\delta\) describe el decaimiento y la creación espontánea del canal conductor debido a los procesos redox aleatorios. Además, la variable \(\delta\) representa el espesor de los canales conductores formados, el proceso que se rige por la teoría de la percolación.

A pesar del buen rendimiento y la capacidad del modelo para obtener características de ajuste decentes a los datos experimentales, un mayor refinamiento del modelo con datos adicionales, como la medición cuantitativa de las islas de Ag y la distribución temporal de las mismas desde un HRTEM in situ durante la RS, puede mejorar significativamente él.

La naturaleza estocástica de la creación y destrucción del filamento conductor en Ag2S NW es una propiedad emocionante que imita las sinapsis biológicas y proporciona nuevos enfoques en la computación neuromórfica. Las sinapsis biológicas exhiben aperturas estocásticas poco confiables de canales iónicos que tienen un efecto de regularización en la propagación de la señal a través de la sinapsis y juegan un papel esencial en la conservación de energía y el aprendizaje del cerebro51,52,53.

Primero, los NW de Ag se produjeron con un método de poliol simple33,34,35. Además, los NW se sulfuraron mediante dispersión ultrasónica de polvos de azufre (S) en la suspensión de Ag NW-EtOH (basado en la proporción estequiométrica de Ag y S) a ~60\(^\circ\)C durante 5, 7, 10 min para producen suspensiones de color marrón claro, marrón oscuro y negro, respectivamente54,55.

Para crear un solo dispositivo de alambre de Ag2S, una sola gota de suspensión marrón oscuro de Ag2S NW en etanol (3,8 \(\upmu\)g/ml) se depositó sobre un portaobjetos de microscopio limpio y se colocó en una placa caliente para permitir evaporación de etanol. Después de la evaporación del solvente, se forma una escasa red no conductora de NW en el portaobjetos del microscopio. Se depositó una fina capa de pintura Ag para cubrir parcialmente los NW expuestos.

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Descargar referencias

Agradecemos al Dr. Lorenz Lechner (Kleindiek Nanotechnik GmbH) por proporcionar el nanomanipulador MM3A. Los autores agradecen el apoyo financiero para este proyecto de la subvención NSF-CISE-CCF 1748459 de la Fundación Nacional de Ciencias de EE. UU. Carolina del Norte y la Fundación Nacional de Ciencias (número de premio ECCS-1542015). Este trabajo hizo uso de instrumentación en AIF adquirida con el apoyo de la Fundación Nacional de Ciencias (DMR-1726294). La AIF es miembro de la Red de Nanotecnología del Triángulo de Investigación de Carolina del Norte (RTNN), un sitio en la Infraestructura Nacional Coordinada de Nanotecnología (NNCI).

Estos autores contribuyeron por igual: Nikolay Frick y Mahshid Hosseini.

Universidad Estatal de Carolina del Norte, Ciencia e Ingeniería de Materiales, Raleigh, 27606, EE. UU.

Nikolay Frick, Mahshid Hosseini, Ming Gao y Thomas H. LaBean

Universidad Estatal de Carolina del Norte, Física, Raleigh, 27606, EE. UU.

Mahshid Hosseini

Universidad Estatal de Carolina del Norte, Ingeniería Biomédica, Raleigh, 27606, EE. UU.

damien guilbaud

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NF, MH y TL concibieron y diseñaron los experimentos, NF, MH y MG realizaron los experimentos, MH, NF, DG y TL analizaron los datos, MH realizó las caracterizaciones, NF, MH, DG y TL escribieron el artículo. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Nikolay Frick.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Frick, N., Hosseini, M., Guilbaud, D. et al. Modelado y caracterización de conmutación resistiva estocástica en nanocables de Ag2S individuales. Informe científico 12, 6754 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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Recibido: 19 noviembre 2021

Aceptado: 16 de marzo de 2022

Publicado: 26 abril 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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